唐雅静
南京工业大学化工学院
摘要(Abstract):
天然气作为高效、清洁的化石能源,在全球能源结构转型中占据重要地位,但其原生气中普遍含有H₂S、COS、CS₂等含硫杂质,不仅会造成管道与设备腐蚀、催化剂中毒,还会在燃烧后释放SO₂引发大气污染,因此高效脱硫是天然气净化与安全利用的必要环节。传统醇胺法、氧化法、固体吸附法等脱硫技术存在选择性偏低、再生能耗高、易产生二次污染、对有机硫脱除效果差等局限,难以满足深度净化与绿色低碳的发展要求。金属-有机框架材料(MOFs)凭借比表面积高、孔结构精准可调、活性位点丰富、表面功能化易于修饰等独特优势,在气体分离与吸附脱硫领域展现出巨大应用潜力。本文系统开展MOFs材料的可控制备、结构表征、天然气脱硫性能评价与吸附机理研究,考察不同金属中心、有机配体、孔道参数对H₂S、COS等含硫组分吸附容量、选择性与循环稳定性的影响规律,通过静态吸附、动态穿透、循环再生实验系统评估材料的实际应用潜力,并结合物化表征与理论分析揭示物理吸附与化学吸附协同作用机制,阐明孔径尺寸、开放金属位点、表面官能团与硫物种分子间的构效关系。研究表明,功能化修饰与孔道调控可显著提升MOFs对H₂S/CH₄、H₂S/CO₂的分离选择性,部分MOFs在温和条件下吸附容量可达6–12 mmol/g,循环使用10次以上仍保持85%以上的脱硫效率,具备替代传统脱硫剂的潜力。本文可为高性能天然气脱硫MOFs材料的设计合成与工业化应用提供理论依据与实验支撑。
关键词(KeyWords):
金属-有机框架;天然气;脱硫;硫化氢;吸附选择性;吸附机理
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